Керамика Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2 (0 ≤ x ≤ 0,08) была синтезирована по твердофазному реакционному пути. Было систематически исследовано влияние замещения W6+ на фазовый состав, микроструктуру и микроволновые диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. Результаты РФА показали, что все образцы образовывали чистый твердый раствор во всем диапазоне легирования. РЭМ-изображения и относительная плотность выявили плотную структуру керамики Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2. Исследована взаимосвязь между кристаллической структурой и диэлектрическими свойствами керамики Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2 через поляризуемость, среднюю валентность связи и энергию связи. Замена Nb5+ на W6+ в керамике Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2 значительно повысила значения Q × f. Кроме того, увеличение содержания W6+ улучшило термическую стабильность керамики Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2. Керамика Li3Mg2(Nb0,94W0,06)O6,03, спеченная при 1175 °С в течение 6 ч, обладала отличными свойствами: εr ~ 15,82, Q × f ~ 124 187 ГГц, τf ~ -18,28 м.д./°С.
Введение
В век информационных технологий микроволновая диэлектрическая керамика играет важную роль в повседневной жизни, национальной обороне и вооруженных силах. Высокая частота, миниатюризация и дешевизна СВЧ-устройств стали основным направлением СВЧ-технологий. СВЧ-диэлектрическая керамика широко используется в качестве основных материалов для пассивных компонентов систем СВЧ-связи, таких как фильтры, конденсаторы, резонаторы, диэлектрические антенны и диэлектрические волноводы [1–6]. В последние годы бесконечно появлялись новые микроволновые диэлектрические керамические материалы. Однако комплексные свойства большинства материалов не могут удовлетворить требованиям практического применения. Поэтому исследование и исследование керамических материалов с отличными диэлектрическими свойствами является основным направлением времени. Диэлектрическая керамика с разными характеристиками имеет разное применение. Материалы с низкими характеристиками диэлектрической проницаемости могут уменьшить задержку передачи сигнала. Материалы с высокими характеристиками добротности могут снизить потери мощности в системе. Диэлектрическая керамика с температурным коэффициентом, близким к нулю, позволяет повысить термическую стабильность системы. Кроме того, при температуре спекания ниже 950 °С возможен совместный обжиг керамических материалов с серебряными электродами [7–9]. В последние годы керамика Li3Mg2NbO6 с орторомбической структурой привлекает все большее внимание благодаря своим превосходным диэлектрическим свойствам. В 2009 г. Юань и соавт. В работе [1] впервые сообщается о керамике Li3Mg2NbO6 с превосходными диэлектрическими свойствами. Чжао и др. В работе [10] изучалось влияние Ca2+, Ni2+, Zn2+ и Mn2+ на диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. Позже Чжан и соавт. [11,12] сообщают, что керамика Li3(Mg0,98Mn0,02)2NbO6 и Li3(Mg1-xNix)2NbO6 имеет более высокие значения Q × f. Син и др. В работе [13] исследовано влияние Co2+ на диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. М. Кастелланос и Чжан и соавт. [14,15] исследовали влияние замены Nb5+ на диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. Ван и др. [16] сообщили, что керамика Li3Mg2Nb1-xVxO6 (x = 0,02), спеченная при 900 °C, показала выдающиеся диэлектрические свойства: εr ~ 16, Q × f ~ 131 000 ГГц и τf ~ -26 ppm/°C. Кроме того, Ван и соавт. В работе [17] систематически изучалось влияние замещения Ta5+ на структуру и диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. Керамика Li3Mg2Nb0,98Ta0,02O6 обладала выдающимися диэлектрическими свойствами: εr ~ 15,58. Q × f ~ 113 000 ГГц и τf ~ -4,5 частей на миллион / ° C. Однако до сих пор мало обсуждались диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6 с шестивалентными ионами, замещающими Nb5+. Чжан и др. [18] значительно уменьшили диэлектрические потери керамики Ba3ZnNb2O9 заменой Nb5+ на Mo6+. Кроме того, керамика Li3Mg2(Nb0,98Mo0,02)O6,01 [19] обладала лучшими микроволновыми диэлектрическими свойствами при спекании при 1200 °С в течение 6 ч, εr ~ 15,18, Q × f ~ 116 266 ГГц, τf ~ −15,71 м.д./ °С. Чжан и др. В работе [20] подробно проанализирована корреляция между характеристиками спекания и микроволновыми диэлектрическими свойствами керамики Li3+xMg2Nb1-xTixO6 (0,02 ≤ x ≤ 0,08). Кроме того, Ван и соавт. В работе [21] систематически изучалось влияние замещения Ti4+ на структуру и диэлектрические свойства керамики Li3Mg2NbO6. Керамика Li3Mg2Nb0,96Ti0,04O5,98 показала отличные диэлектрические свойства: εr ~ 15,88. Q × f ~ 131000 ГГц и τf ~ -26,8 ppm/°C. Ву и др. В работе [22] замена Nb5+ на W6+ значительно снизила диэлектрические потери керамики Ba(Zn1/3Nb2/3)O3. W6+ и Nb5+ имеют одинаковые ионные радиусы, поэтому W6+ можно использовать для замены Nb5+ в керамике Li3Mg2NbO6. Испарение литиевого элемента может вызвать перенос заряда нейтральной керамики. Для поддержания электронейтральности будут генерироваться кислородные вакансии, что повлияет на микроволновые диэлектрические свойства керамики. Ионы кислорода, введенные WO3, могут поддерживать электрическую нейтральность керамики Li3Mg2NbO6.
Выводы
Новая керамика Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2 (0 ≤ x ≤ 0,08) была успешно получена путем твердофазной реакции. Керамика Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2 образовывала чисто фазовый твердый раствор во всем диапазоне легирования. Кроме того, изменение диэлектрической проницаемости и значений Q × f образца в зависимости от температуры спекания было аналогично относительной плотности. Дальнейшие исследования показали, что диэлектрическая проницаемость связана с ионной поляризуемостью. На значения Q × f влияли средняя валентность связи и плотность. Значения τf зависели от полной энергии связи керамики Li3Mg2(Nb1-xWx)O6+x/2. В конце концов, керамика Li3Mg2(Nb0,94W0,06)O6,03, спеченная при 1175 °C в течение 6 часов, имела превосходные микроволновые диэлектрические свойства, εr ~ 15,82, Q × f ~ 124 187 ГГц, τf ~ -18,28 ppm/°C.